届博士学位论文超冷铯分子长程态和直接光梳光谱研究作者姓名张驰指导教师贾锁堂教授汪丽蓉副教授学科专业原子与分子物理研究方向超冷分子光谱培养单位激光光谱研究所量子光学与量子器件国家重点实验室学习年限年月至年月二〇四年六月万方数据山西大学届博士学位论文超冷铯分子长程态和直接光梳光谱研究作者姓名张驰指导教师贾锁堂教授汪丽蓉副教授学科专业原子与分子物理研究方向超冷分子光谱培养单位激光光谱研究所量子光学与光量子器件国家重点实验室学习年限年月至年月二〇四年六月万方数据.,万方数据承诺书承诺书本人郑重声明所呈交的学位论文，是在导师指导下独立完成的，学位论文的知识产权属于山西大学。如果今后以其他单位名义发表与在读期间学位论文相关的内容，将承担法律责任。除文中已经注明引用的文献资料外，本学位论文不包括任何其他个人或集体已经发表或撰写过的成果。作者签名年月日万方数据学位论文使用授权声明学位论文使用授权声明本人完全了解山西大学有关保留使用学位论文的规定，即学校有权保留并向国家有关机关或机构送交论文的复印件和电子文档，允许论文被查阅和借阅，可以采用影印缩印或扫描等手段保存汇编学位论文。同意山西大学可以用不同方式在不同媒体上发表传播论文的全部或部分内容。保密的学位论文在解密后遵守此协议。作者签名导师签名年月日万方数据目录中文摘要第章引言.超冷分子的研究背景超冷分子的制备.直接冷却制备超冷分子.间直接冷却制备超冷分子.光梳光谱的研究背景光学频率梳控制和测量光学频率梳的自由度.通过光腔控制光学频率梳光学频率梳的应用.高分辨相干控制.原子钟的应用.超紫外光梳的发展本文主要研究内容参考文献第二章碱金属双原子分子势能曲线理论方法绘制势能曲线的理论.方法绘制势能曲线理论概述方法推导过程方法的优劣渐进法绘制势能曲线渐进法绘制势能曲线的原理.比较方法和渐进法绘制的势能曲线.利用渐进法求分子辐射寿命和范德瓦尔斯常数本章小结参考文献第三章超冷铯分子纯长程态的研究超冷铯分子最低态的探测万方数据制备超冷分子.三维可控荧光光谱技术.最低能态数据结合渐进法重新绘制势能曲线超冷铯分子光致频移率的测量.暗磁光阱中光缔合的研究暗磁光阱的原理.暗磁光阱的中的光缔合本章小结.参考文献第四章直接光梳光谱理论与研究方向单色直接光梳光谱.禁忌跃迁的激发.多色直接光梳光谱铷原子双光子跃迁光谱.铯原子双光子跃迁光谱多色平行光梳光谱.腔增强直接光梳光谱腔增强直接光梳光谱原理.腔铃鸣光梳光谱.腔增强直接光梳光谱的平行探测结论.参考文献第五章直接光梳光谱和相关相互作用的研究飞秒光学频率梳飞秒光学参量振荡器.光学频率梳原理.飞秒光学频率梳.双光子直接光梳光谱铯原子双光子光谱.铷原子双光子光谱万方数据.本章小结参考文献.第六章总结与展望攻读学位期间取得的研究成果.博士期间参加的科研项目.博士研究生期间所获奖项.致谢.个人简况及联系方式.承诺书.学位论文使用授权声明.万方数据.万方数据目录万方数据万方数据中文摘要中文摘要超冷分子光谱由于其在量子计算基本物理常数的测量和物理化学等方面取得的重大进展和其潜在的应用前景成为当今个重要的研究课题。年光学频率梳的发明，不仅搭建了连接微波频率与光学频率的桥梁而且为光谱学的研究提供了极好的相干光源。本文采用了暗磁光阱技术来增大超冷原子密度，并结合三维速度选择调制荧光光谱技术来获得高精度的超冷分子光谱。在此基础上，探测到了理论预言的铯分子纯长程态的最低能级，重新绘制了铯分子纯长程态的势能曲线并且获得了超冷铯分子的辐射寿命和基态范德瓦尔斯常数。同时，利用光学频率梳输出的宽带激光直接研究了双光子光谱和相关的原子能级的信息。本文的主要创新性工作概况如下.利用暗磁光阱技术增大冷原子密度，增强了缔合光与原子的相互作用。提高了光谱探测的灵敏度，获得了高灵敏的超冷铯分子转动光谱。.利用超冷分子光谱幅度与频率的转换探测，通过探测变化明显的超冷铯分子振转光谱幅度的变化，获得了因变化微弱很难测量的光致频移率。.采用三维速度选择调制荧光光谱技术，获得了理论上预言而因跃迁几率极低导致直没有相关实验探测到的铯分子纯长程态的最低能级的振转光谱，以此为基础修改了能级标定，获得了超冷铯分子的辐射寿命和基态范德瓦尔斯常数以及重新绘制了铯分子纯长程态的势能曲线。.通过对光梳输出的宽带激光的整形，获得了铷原子双光子光谱和原子能级的信息。为超冷和超快动力学的结合奠定了基础。关键词超冷铯分子纯长程态辐射寿命范德瓦尔斯常数势能曲线直接光梳光谱万方数据超冷分子长程态和直接光梳光谱研究万方数据,.,,万方数据超冷铯分子长程态和直接光梳光谱研究.,.万方数据第章引言第章引言.超冷分子的研究背景年.小组实现了激光冷却原子，从此激光俘获和冷却中性原子技术开创了研究低温下气体的物理行为的领域，此后几十年冷原子和冷分子物理的研究取得了突破性进展。分子的冷却到极低温度为量子机制下分子间相互作用动力学的基本原理提供了新的见解。近年来，研究者在不同的领域如原子，光学，凝聚态物理，物理化学和量子信息自然而然的起合作探索关于超冷分子的新兴研究课题包括光钟，超冷化学，量子系统的强相互作用，新的量子相位和精密测量。在极低的能量机制下，分子是物理化学领域的个全新研究方向，在这里量子领域的行为对分子间的相互作用和动力学行为起了主要作用。超冷分子的各向异性和长程偶极相互作用的特性为研究强相互作用和多体系统中的集体量子动力学提供了新的研究材料。超冷分子的发展大力推动了现代原子分子和光物理学向超冷与超精细方向的发展。并且在许多前沿方向产生了巨大的影响，例如物理，化学，量子信息科学和量子模拟，物质波物理，核物理和天文学。为了进行冷物质的研究，必须把把分子的温度降到以下，而且可以进步的分为冷分子和超冷分子。超冷分子的制备相比于超冷原子更为复杂，而且通常需要在超冷原子的基础上来制备超冷分子。分子提供了原子气体所缺少的微观自由度。超冷分子相比于超冷原子具有更复杂的能级结构，这种独特且复杂的能级结构不仅为基础物理学的研究提供了许多新的机会，而且使得分子具有更多的可操控性，因此可以采取更多的方法冷却分子。在超冷温度下超冷分子之间的相互作用预计会产生的非常快，超冷分子的总密度达到了研究超冷化学的程度。超冷分子大的德布罗意波长完全改变了自然的动力学相互作用。在如此低的温度下即使是大分子的碰撞都会展现出极强的量子效应。在这种量子机制中，势能表面的能量障碍起了重要的作用，隧穿变为主要的反应机制。许多独创性的实验证明了控制单分子反应的可能性，例如由光场引起的分子的分解和选择破缺。但是，外场控制的两体分子相互作用依然是不可实现的目标。这是由于分子的热运动导致了分子的随机相遇减弱了外场操控的分子碰撞。当分子万方数据超冷铯分子长程态和直接光梳光谱研究总体的温度降低到小于时热运动对分子的影响就会变的微不足道。冷却分子到极低的温度可以用来研究外场操控下分子的碰撞。实际上，超冷分子的产生可以用来研究相干控制两体分子相互作用。基于量子相干效应可以控制分子的动力学，可以用于研究两体分子的相互作用例如光缔合。光缔合产生的高分辨率光谱广泛的应用于原子辐射寿命的精密测量，确定波散射长度波色爱因斯坦凝聚的研究。.超冷分子的制备制备超冷分子的方法主要有直接冷却和间接冷却两种。直接冷却是通过各种物理技术将稳定的热分子直接冷却为冷分子，主要包括碰撞散射冷却交叉分子束碰撞冷却交变电场斯塔克减速冷却,缓冲气体冷却。目前，分子直接冷却技术只能得到温度高于的分子，为了获得超冷分子必须采用光学间接冷却的方法，间接冷却方法主要有磁缔合和光缔合两种，。直接冷却制备超冷分子在斯塔克和磁场减速冷却中，束细的分子脉冲由快速的开关和动态的控制不同的电场和磁场来减速。在光学减速中，由激光产生的外场势也被开关。分子制备于弱场选择态当增加场强时会移动到另个态，分子纵向的动能转化为势能因此分子被冷却。分子逃逸出高势能区域之前，势能会逐渐的消失。当分子重新返回没有场的相同初始条件时有效效应会消除分子的能量。这种效应在连续的电极阶梯上重复直到分子被冷却到想要的温度。图.展示了等间隔电极阶梯产生的纵向场的斯塔克减速原理。红色实线对应于电极网络产生的有效势虚线为断开的位置。转换连续台阶的电场强度会导致分子动能的改变每个阶梯的变化依赖于转换时间分子的位置。这种依赖关系可以方便的表述为空间坐标的减速相位角，由瞬时变换电场决定。当场变换时相同的分子总是位于相同的空间相位角，因此经过每个台阶后会减少相同的相位角。操纵相位角变化可以导致在个分子波包内相位稳定的减速。当减速器工作在相位稳定的分子波包陷俘在移动的势阱中时回复力在非同性分子中出现。例如，电势场统的改变会导致减速器中连续阶梯的间隔也是统的，这时同步分子的位置为，导致所谓的成束的分子波包同时穿过减速器。当增加，描述相位相等的减速等式与平衡位置在的描述钟摆运动的等式相同。异性万方数据第章引言粒子的纵向相位分布将会在非对称的振荡势中转动。大的值对应于经过每步冷却时能量损失也较多但是，稳定的势空间区域同时会减小，引起了俘获速度的减小同时引起了俘获分子的减少。这种设计非常实用，可以观测到分子波包最终温度的降低。对电极横向位置的最小电场势会在横向位置产生个封闭的势能。些实验详细的研究了斯塔克减速器的横向诱导效应，并且得出横向减速对于总的冷却效率起着决定性的作用，。减速过程中主要有两种机制。第种机制为纵向和横向运动耦合产生的损失，第二种机制为分子速度在减速器最后几阶上急速减小引起的。改进的电场转换顺序可以实施标定横向集中效应，但是成功率被中间速度机制限制，而且在低速率的损失依然没有解决。这种减速器新的设计可以提高效率，但增加的非常小。在最近的研究中，极性分子的速率在到可调，其纵向在实验室平均速率到范围内，相当于平动温度在几百到可调。大质量的分子在弱场下不具有基态，通过可选择梯度的电场对其减速。许多极性分子，被冷却并且应用于精密光谱交叉束碰撞实验中。充分冷却的原子可以装入各种分子阱中并且可以持续秒钟。氢氧自由基是最好的例子，在化学物理大气学天文学燃料物理学等领域都有重要应用。在初步冷却后分子可以装入斯塔克或者时间演化电场中，例如静磁场,。磁场的深度随着分子的种类和偶极运动的不同而变化。典型的，阱可以装载最大温度范围到。例如，静电俘获可以产生的阱深接近,非常适合于减速分子。随时间变化的电势阱仅能产生非常浅的阱深几个或者更低，图.时间变化的线性阵列非均匀电场的斯塔