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们的重视,从上世纪八十年代末期开始,有关分子筛的合成和催化性能二〇〇八年四月十八日星期五的研究倍受人们关注,巳成为沸石分子筛研究的重要领域。


杂原子沸石是以性质类似硅铝的其它元素原子简称杂原子,部分或全部取代沸石骨架中的硅或铝原子而构成的杂原子沸石骨架,进入沸石骨架的杂原子可以是些主族元素原子,也可以是具有变价特征的过渡金属原子,因这些杂原子与元素的电负性离子半径等差异,可赋予沸石些新的物理和化学性能,从而使其表现出更加独特的催化功能,是种绿色复合催化材料,具有诱人的应用前景。


因此,近年来人们越来越重视杂原子分子筛的合成及应用开发。


年等人首次公开报道了分子筛的合成,随后年南开大学的项寿鹤等人报道了分子筛的合成,年等人报道分子筛的合成,年等人报道合成出分子筛的合成,年杜红兵等人报道了分子筛的合成。


在此之前所合成的分子筛都有铝离子的存在,限制了分子筛在工业中的应用,后来无铝分子筛相继报道合成。


从年到年的十余年间,我校何红运老师等人先后用模板剂法,也就是水热合成法成功合成了分子筛系列,并用导向剂法合成了分子筛。


合成沸石的原料和方法天然沸石多数是由硅铝酸盐与矿化水在高温和高压条件下经长期作用而形成的。


由于天然沸石杂质比较多,性能不够理想,市场上的沸石产品主要依靠人工合成方法获得。


开始时,沸石的人工合成多二〇〇八年四月十八日星期五数是在模拟成矿的条件下进行的。


随着沸石分子筛合成化学和相关学科如溶胶凝胶化学新的物理化学测试技术和计算机分子模型化技术等的不断进步,沸石分子筛的合成技术也逐渐发展。


现在利用人工合成的方法不仅能够制造自然界已有的学习上都给了我莫大的帮助和支持,在此谨向指导老师致以最崇高的敬意和最衷心的感谢。



特别感谢本实验室研究生的李艳凤肖质文两位师姐师兄以及我的同学陈建军在实验过程中为我付出了大量辛苦劳动。


最后,感谢在论文期间所有给予过我关心,帮助和支持的老师同学和朋友。


谢谢你们,二〇〇八年四月十八日星期五毕业论文合成分子筛的研究摘要分别以白炭黑二氧化硅为硅源四乙基氢氧化铵为模板剂硫酸钛为钛源六水氯化镍为镍源氢氧化钠为矿化剂,采用水热法合成了沸石。


探讨了合成条件对沸石形成的影响。


运用和等测试技术对样品进行了表征和测定。


结果表明,按下列化学组成配制初始反应混合物,将所得胶状物质转入带聚四氟乙烯衬里的不锈钢反应釜中,在的温度下晶化,可制备出沸石,所合成的样品具有拓扑结构,结晶良好,和原子进入了沸石骨架。


关键词水热合成沸石分子筛沸石,成出了几种沸石,但要在工业上实现高温高压的操作工艺,当时是比较困难的。


后来在些沉积岩中发现了大量的天然沸石,由于这些矿床多在地表附近,所以又推断它们可以在不太高的温度和压力下生成,人们便进行了大胆的试探,采用低温水热合成技术进行沸石的合成工作。


年美国联合碳化物公司的和等发明了适合大规模工业生产的沸石合成方法,在温和的水热条件下大约和水自身压力成功地合成出了没有天然对应的沸石型沸石。


年之间又合成了类似天然八面沸石结构的型和型分子筛。


年等合成了分子筛。


年和合成了含磷和含铍的分二〇〇八年四月十八日星期五子筛。


年等合成了全硅型分子筛。


年等人合成了,型杂原子分子筛。


年美国联合碳化公司与等首次报道合成了余种新型非硅铝骨架的磷酸铝系列分子筛,从而打破了分子筛由硅氧四面体和铝氧四面体组成的传统概念。


年裘世纶教授在氟离子存在下的体系中合成出了许多杂原子型分子筛,并系统地研究了合成规律和合成影响因素以及杂原子的微孔结构环境,此后杂原子﹑﹑﹑﹑﹑﹑﹑﹑﹑等的合成研究不断见诸于报道,双杂原子分子筛也陆陆续续报道。


特别是上世纪六十年代开始,沸石在石油工业催化领域的应用激励促进着合成方面的研究,在许多活跃的研究领域中,沸石型新材料的合成和生成机理研究直是重要课题,沸石及有关材料的合成进展很快,每年都有新的结构和新材料被发现,这方面的研究,不但是出于学术兴趣,而且也是由于不断发现新应用的促进作用。


分子筛最早于年由美国公司的等首次采用水热法合成,合成条件为晶化温度,晶化时间,硅源采用硅溶胶。


分子筛的合成标志着第二代沸石分子筛高硅沸石的开始,但由于当时未能合成出分子筛的单晶,其晶体结构在随后相当长时间直未能解决,故分子筛的研究工作沉寂了近二十。


前言历史回顾分子筛的传统概念是指由硅氧四面体和铝氧四面体通过共用氧桥相互连接成的具有规则孔道和笼形结构的类阴离子硅铝酸盐。


它的由来可追溯至年,瑞典矿物学家,在种铜矿中二〇〇八年四月十八日星期五发现种形态美丽的晶体,他在对其进行加热分析时,发现其具有独特的起泡沸腾现象,便称这种矿石为沸石。


自此以后,天然沸石就成为地质学和矿物学方面的重要研究对象。


随着地质勘探工作和矿物研究工作的不断开展,人们发现天然沸石的品种越来越多,认识也越来越深刻。


早期研究发现,沸石矿物具有可逆脱水作用,即沸石脱水后又能重新吸水,同时人们还注意到沸石在加热脱水过程中,透明度和结晶形状不改变,沸石中的阳离子能被其他金属阳离子取代下来,同时发现沸石能吸附定直径大小的流体分子,而几乎不吸附直径更大的其它流体分子,故又将其称之为沸石分子筛或简称分子筛。


根据天然沸石的这些性质,开始把它们当作吸附剂干燥剂使用,以及利用它们来分离大小不同的各种流体分子。


随着人们对天然沸石认识的不断深入,其应用范围越来越广,由于天然沸石不能满足大规模的工业需要,因此,开始了人工合成研究。


沸石的合成工作从世纪中期开始,由于最初发现天然沸石存在于地下深部的火山岩孔洞中,从而推断它们是在高温高压水热条件下形成的,因此,初期的沸石合成工作,都是模拟地质上生成沸石的环境,采取高温水热合成技术,合成温度均很高,虽然成功地合沸石骨架开始崩塌。


从这些热分析曲线得知,这主要经过两个主要步骤,在,主要是残留物以微孔结构中的热脱附消除。


图沸石的热重差热图结论用水热合成法合成了沸石,通过和固体紫外漫反射谱差热热重分析,对样品的结构进行了表二〇〇八年四月十八日星期五征,确认它们为沸石,镍原子进入了沸石骨架,合成沸石初始反应混合物适宜物质的量比为,晶化温度,晶化时间。


参考文献杨华明,邱冠周分子筛的研究现状与发展前景矿产综合利用,杜红兵,周群,周凤岐,庞文琴型分子筛的合成与结构表征,物理化学学报杜红兵,屠昆岗,周群,庞文琴微酸性介质中的合成与结构表征,高等学校化学学报孙惠勇,胡津仙,周敬来杂原子分子筛的合成及表征燃料化学学报马淑杰,李连生,孙富平,裘式伦双杂原子何红运,庞文琴,孟宪平,沸石的水热合成及其结构研究高等学校化学学报何红运,孟宪平,庞文琴等超微粉沸石的水热合成及其结构分析化学学报何红运,庞文琴,刘午阳,邓凤合成条件对无铝沸石分子筛晶化的影响高等学校化学学报二〇〇八年四月十八日星期五何红运,庞文琴沸石的合成与结构表征应用化学何红运,丁红,庞文琴高硅无铝沸石的合成与结构表征无机化学学报何红运,庞文琴无铝沸石的合成与结构表征现代化工何红运,庞文琴等沸石的合成与催化性能研究无机化学学报,何红运,庞文琴,刘午阳,何红运,庞文琴,何驰剑,何红运,万牡华,庞文琴,二〇〇八年四月十八日星期五致谢本论文是在我尊敬的指导老师何红运教授的悉心指导和亲切关怀下完成的。


从论文的最初选题,到实验方案的设计,以及实验的具体操作,何教授都倾注了大量心血,花费了很多精力,论文工作的每点滴进步都离不开指导老师的精心指导和全力支持,使我终身难忘。


何教授严谨的治学态度,渊博的知识,活泼的学术思想,给我留下了深刻的印象科学的思维方法,无私的敬业精神,正直的品格更令我景仰万分,是我生学习的榜样。


指导老师在生活和分子筛的合成及表征高等学校化学学报霍丽华,赵经贵,马淑杰双杂原子分子筛的合成及表征黑龙江大学自然科学学报霍丽华,赵经贵,马淑杰双杂原子分子筛的合成及表征黑龙二〇〇八年四月十八日星期五江大学自然科学学报,

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