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Ni-Ce-ZrO2催化剂的制备及其CO2重整CH4催化行为(最新) Ni-Ce-ZrO2催化剂的制备及其CO2重整CH4催化行为(最新)

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可能比表面积不是主要影响因素,而是铈锆固溶体的结构影响所致。表不同比的催化剂比表面积和孔分布注中,分别为催化剂中的所占比例综上所述,比例决定了固溶体的结构,实验证明立方体的有高的氧储藏能力。这有助于在反应期间靠释放机制增加表面氧的有效性。据的研究说明,立方体的比其它的相更容易还原并且有较好和的氧化还原能力。这将会较容易的补氧给到上的活性部位,导致在过程阻止积,催化性能优。含量的影响确定以甘氨酸作为络合剂,比为,且甘氨酸与金属离子比为,改变催化剂中的含量分别为,考察含量对催化剂的影响。评价结果如图所示。由图看出,不同含量催化剂的活性和稳定性随反应时间的延长逐渐降低,其中含量为的催化剂活性和稳定性最差。含量为的催化剂初始转化率基本接近,但含量为的催化剂稳定性最好。表所示,虽然含量为时催化剂比表面积和孔容最大,但孔径小不易于活性组分与反应物分子接触,还原度低,所以活性和稳定性差。具有较大比表面积和孔结构的含量为的催化剂表现出最好活性和稳定性,与评价结果致。图不同含量的催化剂对催化性能的影响表不同含量的催化剂比表面积和孔分布由图,催化剂在低温区和高温区各出现了个还原峰,分别是表面和体相内的,结合图看出,随着含量提高,活性中心数量增多,因而活性增高。但含量过高分散不均,反应过程的积炭加快覆盖活性位,且还原后的部分烧结,导致催化剂失活,因而转化率下降,稳定性降低。所以,含量为的催化剂最佳。图不同含量的催化剂图图不同含量的催化剂图结论以甘氨酸作为络合剂,通过络合分解法制备系列催化剂,通过评价其催化性能,发现催化剂性能主要与络合剂的种类,络合剂用量,比及含量有密切关联。当甘氨酸与金属离子比为比为含量为时催化剂性能最佳。参考文献,,,,,,,致谢时光荏苒,转眼间四年的大学生活即将结束。回首四年的大学生活,在增添知识能力的同时,更增添了无尽的人生财富。路走来,我的成长和进步离不开所有人的帮助,真心感谢所有给予我帮助的老师师兄师姐和同学朋友们。首先,我真诚的感谢大学四年授予我知识的化学化工学院及材料科学与工程学院的老师,他们不仅教给我知识,同时教会我做人的道理。他们严谨的教学,诚恳的态度更是我以后工作学习的榜样。同时,我以真诚的心意和敬意感谢刘昭铁老师,感谢老师在我毕业论文设计期间的指导和帮助。他严肃的科学态度严谨的治学精神精益求精的工作作风,深深地感染和激励着我,更增加了我对科学研究的兴趣和信心。其次,感谢任花萍师姐对我的帮助和指导。从论文的选题,实验的进行以及论文的完成,师姐都给予我无限的帮助。师姐对科学研究严谨的态度,不断探索的精神以及乐观开朗的性格影响了我,让我在毕业设计期间收获颇多,在此表示由衷的感谢。感谢实验室郝青青赵永华陈建刚闫浩兵曲鹏飞师兄对我实验的帮助和指导,感谢龙旭郭雯高晓媛师姐在实验期间对我的支持和帮助,感谢杨焕焕同学对我的帮助,谢谢,感谢化学院的杨文玉老师王明珍老师和王林芳老师及物理院的边小兵老师在实验测试中给予我的支持,感谢我的室友黄鑫贾娜赵正凤鲁尔曼古丽艾拜在大学四年对我学习生活上的关心和帮助,曾广秘年月,,,,,,,,孙长庚,刘宗章,张敏华甲烷催化部分氧化制合成气的研究进展化学工业与工程,,,,张兆斌,余长春,沈师孔甲烷部分氧化制合成气的助催化剂催化学报姬涛,董新法,林维明与制合成气的研究Ⅳ助剂和的作用天然气化工,张翔宇,李振花甲烷部分氧化制合成气催化剂的研究进展化工进展,,,,徐恒泳,孙希贤,范业梅,等转化制合成气的研究催化剂及其催化性能石油化工陈吉祥,王日杰,李玉敏,等不同镍盐前驱物对重整催化剂性能的影响燃料化学学报索掌怀,徐秀峰,金明善,等催化剂中前驱体对甲烷二氧化碳重整反应活性的影响分子催化黄传敬,郑小明,费金华用不同前驱体制备催化剂的结构及其重整反应性能催化学报赵云莉甲烷重整制氢镍基催化剂制备及活性评价研究太原太原理工大学,郑向江,郭灿雄,文明芬,等复合氧化物的制备及其表征稀土,下测定。催化剂的还原性能在美国麦克公司的Ⅱ型全自动化学吸附脱附仪上进行。将样品置于型石英管中,经过除杂等样品前处理,以混合气为还原气体,流量,以的升温速率升至,以热导池检测器进行检测。实验试剂试剂规格生产厂家硝酸铈分析纯国药集团化学试剂有限公司硝酸锆Ⅳ分析纯国药集团化学试剂有限公司硝酸镍分析纯天津市福晨化学试剂厂乙二胺四乙酸分析纯天津市登峰化学试剂厂甘氨酸分析纯上海山浦化工有限公司草酸分析纯天津市福晨化学试剂厂柠檬酸分析纯天津市河东区红岩试剂厂聚乙烯醇分析纯天津市津北精细化工有限公司尿素分析纯天津市福晨化学试剂厂氮气济宁协力特种气体有限公司二氧化碳济宁协力特种气体有限公司甲烷济宁协力特种气体有限公司氢气济宁协力特种气体有限公司氩气济宁协力特种气体有限公司催化剂制备采用络合分解法制备系列催化剂。按化学计量比将和溶于定体积的中,配成金属离子浓度为的溶液,再加入配成混合溶液。将络合剂甘氨酸柠檬酸聚乙烯醇草酸乙二胺四乙酸和尿素分别溶于相同体积的中,配成溶液。在室温搅拌条件下,将络合剂溶液加入混合溶液中,得到不同络合剂与金属离子比的溶液。在下将上述溶液蒸发至粘稠状,并升高温度使其自燃,然后在下焙烧,得到所需催化剂。制备流程如图所示。图络合分解法制备催化剂流程图催化剂评价催化剂评价装置与评价过程图催化剂评价装置示意图在固定床反应器中评价催化剂的性能。将催化剂目按∶用石英砂稀释后均匀填装到内径为的不锈钢管反应器中。温度控制采用外控内测模式。催化剂还原条件为在气氛中,以滴加络合剂金属配合物氧化物粉体硝酸盐混合溶液搅拌高温焙烧燃烧的升温速率从室温升至,保持。继续以升温到并保持。在氛围下,以的升温速率升温至,待温度稳定后,切换为反应气。气体流量通过质量流量计控制,体系的压力由背压阀控制。尾气组成采用型热导池检测器的色谱仪配备分子筛和填充柱在线分析。评价装置如图所示。定量计算方法实验采用绝对计算方法假定反应前后碳平衡氧平衡,利用气相色谱在线分析反应尾气,进而得到各组分的峰面积。根据公式分别计算甲烷重整反应的甲烷转化率二氧化碳转化率以及氢气收率。各组分浓度计算其中,为待分析各组分的绝对校正因子,具体数值如表所示。表各组分的绝对校正因子组分绝对校正因子结果与讨论络合剂的影响络合剂种类影响为了考察络合剂种类对催化剂的结构和性能的影响,实验采用络合分解法制备系列催化剂。按化学计量比将和溶于定体积的中,配成金属离子浓度为的溶液,再加入配成混合溶液。将络合剂甘氨酸柠檬酸聚乙烯醇草酸乙二胺四乙酸和尿素分别溶于相同体积的中。在室温搅拌条件下,将络合剂溶液加入混合溶液中,得到络合剂与金属离子比为的溶液。在下将上述溶液蒸发至粘稠状,并升高温度使其自燃,然后在下焙烧,得到所需催化剂。分别记为。将该系列催化剂进行反应评价,评价结果如图所示。剂甘氨酸量的增加,失重率减少,即催化剂上的积炭量在减少。上的积炭量最多,催化剂失活也就最明显。图不同甘氨酸用量的催化剂图,反应前,反应后,图不同甘氨酸用量的催化剂图表给出了催化剂比表面积和孔分布,甘氨酸与金属离子比为的催化剂比表面积和孔结构最小与其活性和稳定性差相对应。甘氨酸与金属离子比为的催化剂平均孔径最大,有利于原料进入载体孔道,与活性组分发生作用,但比表面积比甘氨酸与金属离子比为的催化剂小,活性组分分散差,这是其稳定性稍差的原因。表不同甘氨酸用量的催化剂比表面积和孔分布
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